Comportement géochimique du radium dans les zones humides en contexte post-mines d’uranium : caractérisations minéralogiques et expériences de lixiviation

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01/03/2022

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Prise de fonction : Dès que possible

Durée : 18 mois
Lieu de travail : Fontenay-aux-Roses - Hauts-de-Seine - France

Descriptif du sujet

L’extraction du minerai d’uranium a concerné environ 250 sites en France, entre 1948 et 2001 [1], dont près de 75 % sont localisés dans le bassin versant Loire-Bretagne. L’uranium et ses descendants radioactifs peuvent être transportés en aval de ces sites, même plusieurs dizaines d’années après leur réaménagement. Plusieurs études ont en effet démontré l’existence de dépôts miniers marqués par ces activités dans des sols de zones humides situées en aval de tels sites. Des travaux récents sur ces dépôts ont notamment montré que les teneurs en radioéléments, comme le radium, sont très significativement supérieures à celles correspondant au fond géochimique et que ceux-ci pourraient migrer des zones humides vers les sols naturels, non contaminés [2], [3]).

Ces zones humides sont caractérisées par des épisodes de battements de nappe, conduisant à des modifications des conditions redox. Le comportement géochimique de l’uranium dans ces systèmes naturels est largement connu pour être directement dépendant de ces conditions ([4], [5]) alors que le devenir du radium, insensible aux conditions redox, est plutôt lié à la stabilité de ses phases porteuses [6].

La mobilité du radium est essentiellement contrôlée par des processus de sorption et de coprécipitation sur des phases minérales dans les milieux oxydants de surface. Certaines de ces phases, comme les oxyhydroxydes de fer et de manganèse, sont très sensibles aux conditions réductrices, qui peuvent être rencontrées dans un milieu saturé en eau. Il est donc important de déterminer dans ces zones humides impactées quelles sont les phases porteuses de radium et d’être en capacité d’évaluer si la contamination qui en résulte peut s’étendre vers des couches de sols sus- et sous-jacentes des dépôts miniers.

Pour répondre à ces interrogations, des travaux à l’échelle du laboratoire seront entreprises. Cette démarche repose généralement sur de faibles quantités de matière, aussi bien en termes de masse que de volume d’échantillon. A ce titre, l’analyse du radium constitue un challenge analytique important. La stratégie que nous souhaitons mener est de mesurer directement le radium par ICP-MS après une étape de chimie séparative. Cette difficulté analytique est également exacerbée dans la détermination de sa forme chimique ou de sa spéciation ainsi que leur localisation dans les échantillons solides. Les techniques directes habituellement utilisées pour identifier cette spéciation (par exemple pour l’uranium) nécessitent des échantillons très riches en atomes de radium, ce qui n’est généralement pas acceptable du point de vue de la radioprotection. Néanmoins, les progrès analytiques actuels, notamment les techniques de spectrométrie de masse, comme la SIMS, peuvent permettre d’acquérir de nouvelles connaissances sur la distribution du radium dans des échantillons environnementaux [7].

L’objectif du post-doc sera d’identifier les mécanismes géochimiques régissant le comportement du radium à partir de dépôts miniers. Pour répondre à cet objectif, l’étude se concentrera, dans un premier temps, sur la détermination de la spéciation du radium dans les dépôts miniers.
Cette caractérisation sera menée en couplant i/ des extractions chimiques sélectives des phases minérales sensées accueillir du radium avec ii/ des tentatives de localisation de ce radioélément à l’échelle micrométrique, par SIMS.
Ce travail sera mené en collaboration avec des experts français en analyse SIMS et à ce titre, l’étudiant en post-doc participera activement à ce développement analytique. Dans un second temps, l’étudiant sera amené à réaliser des expériences en laboratoire dédiées à mimer l’influence des fluctuations des niveaux d’eaux dans la zone humide sur la mobilité du radium.
A ce titre, l’étudiant sera en charge du suivi des teneurs en radium dans la fraction liquide par ICP-MS et solide par spectrométrie gamma, techniques toutes deux disponibles au laboratoire. Associées à l’analyse d’autres éléments chimiques majeurs et traces, ces informations permettront de formuler des hypothèses sur les mécanismes de contrôle de la mobilité du radium vers les couches non contaminés des sols.

Les résultats de ce travail permettront d’aboutir à une meilleure évaluation des modes de gestion de dépôts miniers anciens de concentrés de minerais d’uranium. Ce travail de post-doctorat s’inscrit dans le projet européen Radonorm dédié, entre autres, à fournir une meilleure évaluation de l’exposition du public, des travailleurs et du biote, au radon et aux NORM (Naturally Occuring Radioactive IRSN/Post-docs/FRM-097-Ind 8 2 Materials). Les données acquises contribueront à répondre aux objectifs de la tâche 2.7 de ce projet, où l’effet de la spéciation des radionucléides dans les NORM sur leur mobilité dans l’environnement sera évalué.

Références bibliogaphiques
  • [1] IRSN (2021) MIMAUSA database, Memory and Impacts of uranium mines: synthesis and records, July 2021, https://mimausa.bdd.irsn.fr/.
  • [2] Martin, A., Hassan-Loni, Y., Fichtner, A., Péron, O., David, K., Chardon, P., Larrue, S., Gourgiotis, A., Sachs, S., Arnold, T., Grambow, B., Stumpf, T., Montavon, G. (2020) An integrated approach combining soil profile, records and tree ring analysis to identify the origin of environmental contamination in a former uranium mine (Rophin). Science of the Total Environment. 747, 141295.
  • [3] Mangeret, A., Blanchart, P., Alcalde, G., Amet, X., Cazala, C., Gallerand, M.-O. (2018) An evidence of chemically and physically mediated migration of 238U and its daughter isotopes in the vicinity of a former uranium mine. Journal of Environmental Radioactivity.195, 67-71.
  • [4] Schöner, A., Noubactep, C., Büchel, G., Sauter, M. (2009) Geochemistry of natural wetlands in former uranium milling sites (eastern Germany) and implications for uranium retention. Chemie der Erde. S2, 91-107.
  • [5] Stetten, L., Blanchart, P., Mangeret, A., Lefebvre, P., Le Pape, P., Brest, J, Merrot, P., Julien, A., Proux, O., Webb, S. M., Bargar, J. R., Cazala, C., Morin, G. (2019) Redox fluctuations and organic complexation govern uranium distribution from U(IV)-phosphate minerals in a mining-polluted wetland soil, Brittany,France. Environmental Science and Technology. 52, 13099-13109.
  • [6] Mangeret, A., Reyss, J.-L., Seder-Colomina, M., Stetten, L., Morin, G., Thouvenot, A., Souhaut, M., van Beek, P. (2020) Early diagenesis of radium 226 and radium 228 in lacustrine sediments influenced by former mining sites. Journal of Environmental Radioactivity. 222, 106324.
  • [7] Rollog, M., Cook, N. J., Guagliardo, P., Ehrig, K., Kilburn, M. (2020) Radionuclide distributions in Olympic Dam copper concentrates: the significance of minor hosts, incorporation mechanisms, and the role of mineral surfaces. 148, 106176


Laboratoire IRSN impliqué :

Laboratoire sur le devenir des pollutions des sites radioactifs (LELI)

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Arnaud MANGERET