Développement de nouvelles méthodes d’analyse de la concentration de l’iode 129 à bas niveau pour la compréhension des mécanismes de transfert de l’iode dans l’environnement

​Coralie Carrier a soutenu sa thèse le 13 janvier 2023 à Fontenay-aux-Roses

Jury

Dominic LARIVIERE - Université Laval - Québec - rapporteur - professeur

Hélène ISNARD - CEA - Saclay - rapportrice - ingénieur de recherche HDR

Maité BUENO - Université de Pau - examinatrice - maître de conférence

Isabelle BILLARD - Université de Grenoble - examinatrice - directrice de recherche

Bruno HAMELIN - CEREGE - Aix-en-Provence - examinateur - professeur

Lucilla BENEDETTI - CEREGE - Aix-en-Provence - Directrice de thèse - directrice de recherche

Denis MARO - IRSN - Cherbourg-Octeville - Co-directeur de thèse - Ingénieur-chercheur HDR

Azza HABIBI - IRSN - Le Vésinet - Encadrante - Ingénieur-chercheur

Résumé

129I est rejeté de façon chronique et contrôlée par les usines de retraitement du combustible usé, notamment l’Usine Orano La Hague, dans l’environnement marin et dans l’atmosphère, il peut être réémis du compartiment marin vers le littoral par émission de gaz ou d’aérosol. L’objectif de cette thèse est donc de développer une nouvelle méthode d’analyse de l’iode 129 dans le but d’évaluer la réémission de l’iode du compartiment marin vers le littoral par émission de gaz ou d’aérosol au regard des rejets atmosphériques directs. Pour cela, deux préleveurs automatiques ont été installés sur la Plateforme Technique IRSN La Hague sous les vents dominants de l’usine de retraitement du combustible usé. Ils sont tous les deux reliés à un compteur proportionnel afin de mesurer 85Kr en temps réel. Cet isotope est rejeté en même temps que 129I par l’usine Orano La Hague, il peut donc servir de traceur. Les préleveurs automatiques sont composés de filtres pour piéger les aérosols, et de charbons pour piéger l’iode gazeux. Ils ont été sélectionnés après différents essais afin d’être compatibles avec la méthode d’analyse. Les difficultés lors de l’analyse de l’iode sont dues à son extrême volatilité et ses multiples degrés d’oxydation. L’extraction de l’iode de sa matrice par minéralisation acide a été développée et optimisée grâce à un plan d’expérience. Celle-ci est suivie par une purification par extraction en phase solide, développée et adaptée à une mesure directe par ICP-MS/MS. Les caractéristiques physico-chimiques de l’iode pouvant induire des interférences nonspectrales comme les effets mémoires ou matrices, un milieu optimal de mesure a été développé pour s’en affranchir. De plus, l’ICP-MS pouvant présenter des interférents spectraux, l’interférence isobarique due au 129Xe+ , présent comme impureté dans l’argon, a été éliminée grâce à un gaz de collision/réaction. La nouvelle méthode mise en place permet donc la mesure de l’iode 129 en direct ou après un traitement chimique. La limite de détection a été estimée à 11 mBq.L-1 pour une mesure directe et à 2 mBq après traitement chimique, ce qui est 10 fois inférieur aux méthodes actuelles.