Spécificités de la mobilité de l'oxygène et de l'hydrogène dans le Zircaloy-4 en condition APRP et conséquences mécaniques

​Élodie Torres a soutenue sa thèse le 7 septembre 2017 à Lyon

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Le nucléaire fait particulièrement peur depuis la catastrophe de Tchernobyl mais les craintes se sont renforcées par l’accident de Fukushima. La défaillance d’un des réacteurs de Fukushima a montré comment un d’Accident de Perte de Réfrigérant Primaire est susceptible de dégénérer en accident grave. Ce type d’accident entraîne une oxydation accélérée par la vapeur d’eau des gaines de combustibles. L’oxygène et l’hydrogène sont les deux éléments clés qui gouvernent la fragilisation des gaines lors du renoyage du coeur. En cas d’APRP, ils peuvent en particulier affecter leurs conditions de rupture au cours des sollicitations mécaniques induites par la trempe. L’objectif de cette thèse est de clarifier les effets combinés de ces deux éléments à 1200°C et d’identifier les mécanismes essentiels gouvernant leur mobilité.

Cela implique de s’interroger premièrement à la fabrication d’une éprouvette représentative de l’état de référence du matériau irradié. La première partie de la thèse a consisté à faire un état des lieux des mécanismes d’adsorption et de diffusion observés à basse température. Des essais de chargement en hydrogène réalisés à l’Ecole Centrale de paris sur des tubes en Zircaloy-4 ont permis de proposer un modèle et d’identifier une loi décrivant la cinétique de chargement en hydrogène à 420°C. Les mesures de vitesse de chargement ainsi que les analyses effectuées sur ces échantillons ont permis à la fois d’étudier la localisation de l’hydrogène et sa mobilité dans la gaine. Une modélisation couplée des échanges solide/gaz et de la mobilité de l’hydrogène en solution solide a été construite à partir des résultats expérimentaux obtenus au laboratoire puis validée à partir des expérimentations connues à ce jour dans la littérature.

L’étude de l’APRP implique la mise en oeuvre de températures plus élevées et l’étude de la mobilité simultanée de l’hydrogène et de l’oxygène. Des tubes en Zircaloy-4 préalablement hydrurés ont été oxydés sous vapeur d’eau à 1200°C. De nombreuses caractérisations ont été effectuées pour déterminer les propriétés microstructurales, physico-chimiques et mécaniques du matériau. Au cours de l’oxydation haute température sous vapeur d’eau à 1200°C, une ségrégation chimique des éléments a été observée. Cette ségrégation est associée à la diffusion de l’oxygène et à la transformation progressive de la phase β en une phase α(O) stabilisée par l’oxygène.

L’oxygène et l’hydrogène présentent en effet une distribution complexe dans l’épaisseur de la gaine. La distribution hétérogène de l’hydrogène a été mise en évidence au moyen de cartographies ERDA. L’hydrogène présente en effet une forte affinité avec la phase ex- β et les joints de grains α/β. La distribution de l’oxygène et des principaux éléments chimiques constituants le matériau a été caractérisée au moyen d’une microsonde de castaing. La comparaison entre les calculs et les résultats expérimentaux du profil radial en oxygène montre que la diffusion n’est pas correctement modélisée dans le domaine biphasé α+β. Les apports essentiels de cette thèse consistent à déterminer les paramètres clés qui gouvernent la diffusion de l’oxygène dans le domaine biphasé.

La microstructure de la phase ex-β est constituée de grains β et d’inclusions α(O) enrichies en oxygène qui grandissent radialement au cours du transitoire. Il a été démontré et vérifié expérimentalement que la fraction de phase α(O), déterminée par analyse d’image, suit une loi de diffusion. Dans le domaine biphasé, la diffusion de l’oxygène est donc contrôlée par la croissance des inclusions α(O).

La température étudiée est une limite maximale dans les études de sûreté. Néanmoins, les simulations de conditions initiatrices d’APRP montrent que les transitoires thermo-mécaniques les plus crédibles sont associées à des températures notablement inférieures. Les travaux de ma thèse devront donc être transposés à plus basse température afin d’extrapoler les conclusions obtenues entre 850 et 1200°C. Cette transposition permettrait d’implémenter des modèles validés dans un code en cours de développement à l’IRSN dont les faiblesses ont motivé mon sujet de thèse. D’autres travaux réalisés à l’IRSN montrent que l’amélioration de ce code permettrait de prédire la rupture des gaines combustibles.