L’iode radioactif : Sa re-vaporisation sous surveillance

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21/10/2021

[Recherche à l'IRSN] Les composés iodés libérés lors d'un accident nucléaire grave présentent une radiotoxicité importante en cas de rejets atmosphériques. L'une des espèces prépondérantes est l'iodure de césium CsI qui se dépose en partie sur les surfaces du système de refroidissement du réacteur. Dans une étude parue dans la revue Journal of Hazardous Materials, le Laboratoire d'Expérimentation Environnement et Chimie de l'IRSN a mis en avant les mécanismes d'interaction entre le CsI et l'atmosphère gazeuse pour former de l'iode gazeux I₂.

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Piégeage de l'iode moléculaire dans une solution (coloration rose de la partie supérieure du liquide). Source : Dorel Obada

En situation d’accident nucléaire grave survenant dans un Réacteur à Eau sous Pression, des produits de fission (PFs) volatils, tels que le césium et l’iode, sont relâchés du combustible fondu. Ils sont transportés dans le circuit primaire puis dans l’enceinte de confinement du réacteur avant d’être potentiellement relâchés dans l’environnement. Les conséquences radiologiques de ces rejets pour les populations et dans l’environnement sont généralement portées à court terme par l’iode puis à moyen/long termes par le césium. L’IRSN développe le logiciel ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) pour les études de sûreté et en support à la préparation à la gestion des accidents graves et de leurs conséquences.

Le comportement de l’iode depuis son relâchement du combustible jusqu’à son rejet dans l’environnement après son transport dans les circuits et l’enceinte de confinement est particulièrement complexe. Il a fait l’objet de nombreuses études expérimentales et théoriques dans le cadre du programme Phébus PF et de programmes plus analytiques qui lui ont succédés. Ces programmes se sont focalisés sur ce comportement dans les premières heures de l’accident en lien notamment avec la cinétique relativement rapide du rejet de l'iode depuis le combustible nucléaire. Ils ont permis le développement et la validation de modèles de comportement de l’iode dans ASTEC.

Fukushima, une observation témoin du comportement de l’iode

L’analyse de l’accident de la centrale de Fukushima Daiichi, notamment au travers de projets OCDE, a confirmé que des rejets plus tardifs surviennent ; des rejets à des niveaux plus limités que dans les premières heures mais qui se sont poursuivis pendant 3 semaines. Ces rejets sont notamment liés à des phénomènes de re-vaporisation d’iode déposé selon plusieurs mécanismes de condensation de vapeurs ou de dépôts d’aérosols dans les bâtiments des réacteurs. Dans certaines conditions de température et selon la composition de l’atmosphère, ces dépôts peuvent se re-vaporiser. La modélisation de l’impact de cette re-vaporisation doit être améliorée dans les logiciels de modélisation des accidents graves dont ASTEC : ce sujet fait l’objet d’une thèse intégrée au programme ANR MiRE mené par l’IRSN en partenariat avec des acteurs académiques et industriels.

La re-vaporisation des PFs volatils et plus particulièrement du césium est étudiée depuis les années 1980 et des premiers modèles de cinétique de re-vaporisation ont pu être proposés. Cependant, peu d’études se sont intéressées au comportement de l’iode. Dans ce contexte, les objectifs étaient de déterminer et de quantifier expérimentalement les formes chimiques de l’iode, notamment les espèces gazeuses, susceptibles de se re-vaporiser. Pour la réalisation des expériences, des équipements existants ont été utilisés (appareil d’analyse thermogravimétrique et ICP-MS de la plateforme CHROMIA à Cadarache ou encore des équipements de la Plateforme Régionale d’Analyses de Surface de l’Université de Lille), et de nouveaux dispositifs expérimentaux ont été développés. Ainsi, le banc expérimental RIGolo (petit dispositif d’étude de la Re-vaporisation d’Iode Gazeux) a été conçu afin d’identifier et quantifier les espèces chimiques d’iode re-vaporisées (aérosols, iode moléculaire gazeux, autres espèces gazeuses inorganiques). La cinétique de re-vaporisation de l’iode moléculaire (I₂) a pu être déterminée par une technique spectroscopique innovante, la spectroscopie d’absorption par cavité résonante, utilisant une source lumineuse large bande (IBB-CEAS). Cette technique a été mise au point en collaboration avec l’Université de Lille et permet de mesurer en continu la concentration d’I₂ en traces dans des conditions difficiles (température, présence d’aérosols ou de la vapeur d’eau).

Les expériences réalisées avaient pour objectif d’étudier l’impact sur la re-vaporisation d’aérosols de CsI [1] de trois paramètres : la nature du substrat (acier oxydé ou substrat neutre), la nature du dépôt (dépôt de vapeurs à haute température, 720-620°C ; condensation de vapeurs, 620-440°C ; dépôts d’aérosols, < 400°C) et la composition de l’atmosphère (air, vapeur d’eau ou mixte air/vapeur d’eau).

De l’aérosol iodé à l’iode gazeux

Les résultats expérimentaux permettent de conclure que la formation d’I₂ gazeux est due à plusieurs mécanismes, en fonction de la température. En-dessous de 550°C les résultats suggèrent une interaction solide-gaz (hétérogène) entre le dépôt de CsI et le gaz de l’atmosphère. Au-dessus de 550°C, le CsI commence à se vaporiser et l’interaction se poursuit dans la phase gaz (homogène), ce qui pourrait expliquer un taux plus élevé de relâchement d’I₂. De plus, une interaction entre le dépôt et le substrat d’acier oxydé pourrait lui aussi contribuer à la formation d’I₂.

Les calculs de chimie théorique suggèrent que la formation d’iode moléculaire est favorisée sur les défauts de surface du CsI et dépend ainsi de la nature du dépôt. Sur des particules bien cristallisées, la formation d’I₂ est initiée à plus haute température. Cela étant, la formation de la première molécule d’I₂ provoquera des défauts sur la surface ce qui augmentera la vitesse d’oxydation de la surface du dépôt de CsI.

Ces expériences ont permis de mettre en avant les mécanismes d’interaction entre le CsI déposé ou re-vaporisé avec l’atmosphère gazeuse pour former notamment de l’iode moléculaire gazeux I₂. Cette caractérisation qui est conforme aux observations faites à Fukushima Daiichi est importante, l’iode moléculaire gazeux I₂étant beaucoup plus susceptible d’être rejeté dans l’environnement que l’iode sous forme d’aérosols de CsI. Les résultats des expériences ont aussi été confortés par des calculs de chimie théorique qui ont permis de mettre en avant l’impact des conditions de dépôt du CsI. La modélisation d’ASTEC est actuellement mise à jour sur la base de ces travaux et de travaux complémentaires réalisés depuis.

Retrouvez l’article Chemical stability of caesium iodide deposits in air/steam atmosphere sur le site de l’éditeur scientifique. Dorel Obada, ingénieur-chercheur à l'IRSN et premier auteur, Anne Cecile Grégoire et Laurent Cantrel, chef du Laboratoire d'Expérimentation Environnement et Chimie sont les co-auteurs IRSN de cet article scientifique.

Découvrir les activités du Laboratoire expérimentation environnement et chimie (L2EC)

Note :

espèce d’iode sous forme d’aérosols sous laquelle l’iode est initialement majoritairement formé dans le circuit primaire en situation d’accident grave

	Portrait de chercheurs
	Dorel Obada ingénieur-chercheur au Laboratoire d'Expérimentation Environnement et Chimie. Source : Dorel Obada. Découvrez le portrait de Dorel Obada en 4 questions : Quand vous étiez enfant, que rêviez-vous de devenir ? Quand j’étais enfant, je voulais devenir un scientifique : paléontologue d’abord, ensuite astronome, puis physicien. C’est ce que je suis aujourd’hui à l’IRSN. Pourquoi avoir choisi la recherche ? J’ai choisi la recherche parce que je suis naturellement curieux et j’ai été tenté par la perspective de découvrir quelque chose de nouveau, d’inconnu auparavant. Quel est votre parcours en 3 dates clés ? Je suis originaire de Moldavie et suis arrivé en France en 2008 pour faire des études supérieures à l‘INSA de Rouen après le BAC. Puis j’ai soutenu ma thèse en 2017 à Cadarache. J’ai enfin été embauché à l’IRSN, à Fontenay-aux-Roses, en 2018. Pouvez-vous nous évoquer un moment fort de votre carrière de chercheur à l’IRSN ? Il concerne justement le sujet de cet article : La première expérience de re-vaporisation de CsI dans le dispositif RIGolo, nouvellement développé, qui a mis en évidence clairement la re-vaporisation d’iode sous forme d’iode moléculaire gazeux. L’indice était la coloration en rose foncé de la solution liquide qui a piégé l’iode moléculaire.

Portrait de chercheurs

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Dorel Obada ingénieur-chercheur au Laboratoire d'Expérimentation Environnement et Chimie. Source : Dorel Obada.

Découvrez le portrait de Dorel Obada en 4 questions :

Quand vous étiez enfant, que rêviez-vous de devenir ?

Quand j’étais enfant, je voulais devenir un scientifique : paléontologue d’abord, ensuite astronome, puis physicien. C’est ce que je suis aujourd’hui à l’IRSN.

Pourquoi avoir choisi la recherche ?

J’ai choisi la recherche parce que je suis naturellement curieux et j’ai été tenté par la perspective de découvrir quelque chose de nouveau, d’inconnu auparavant.

Quel est votre parcours en 3 dates clés ?

Je suis originaire de Moldavie et suis arrivé en France en 2008 pour faire des études supérieures à l‘INSA de Rouen après le BAC. Puis j’ai soutenu ma thèse en 2017 à Cadarache. J’ai enfin été embauché à l’IRSN, à Fontenay-aux-Roses, en 2018.

Pouvez-vous nous évoquer un moment fort de votre carrière de chercheur à l’IRSN ?

Il concerne justement le sujet de cet article : La première expérience de re-vaporisation de CsI dans le dispositif RIGolo, nouvellement développé, qui a mis en évidence clairement la re-vaporisation d’iode sous forme d’iode moléculaire gazeux. L’indice était la coloration en rose foncé de la solution liquide qui a piégé l’iode moléculaire.