Détermination du rapport isotopique 135Cs/137Cs dans des échantillons de l’environnement à très bas niveau de radioactivité. Utilisation de ce nouveau traceur pour identifier les sources de césium dans l’environnement
Laboratoire d'accueil : Laboratoire de métrologie de la radioactivité dans l’environnement (LMRE)
Date de début de thèse : octobre 2019
Nom du doctorant : Anaëlle MAGRE
La géochimie isotopique est fondée sur la connaissance des rapports isotopiques des sources d’un polluant radioactif. Ces sources sont le plus souvent des émissions consécutives à des évènements majeurs, qui induisent des contaminations à longues distances (les essais atmosphériques d’armes nucléaires, les accidents de Tchernobyl et de Fukushima), mais également des rejets de routine des installations nucléaires qui induisent des marquages à plus faibles distances. Dans le cas du 137Cs, le rapport le plus couramment utilisé est 134Cs/137Cs. Il a permis dans les mois qui ont suivi les accidents de Tchernobyl et de Fukushima d’évaluer la répartition et les transferts de 137Cs des rejets accidentels et le 137Cs présent avant. Cependant, l’utilisation de ce rapport est limitée dans le temps, à cause de la période relativement courte de 134Cs (2,1 ans). Un nouveau traceur des sources de 137Cs, utile à la fois à la surveillance des rejets des installations ainsi qu’à l’expertise des sols et des sédiments de France radiologiquement marqués, est donc nécessaire. Le 135Cs, produit de fission dont la période radioactive (2,3.106 ans) est beaucoup plus longue que celle du 134Cs, peut répondre à cet enjeu. Cependant, des obstacles d’ordre métrologique s’y opposent actuellement. Ainsi, avant les mesures post-accidentelles de l’installation de Fukushima-Daiichi, très peu de données sur le ratio 135Cs/137Cs existaient dans la littérature en raison de la difficulté de mesure du 135Cs. En effet, le rayonnement émis par le 135Cs est un β- de faible énergie (Emax 268,9 keV), donc difficile à détecter par comptage nucléaire. Dans le cas d’une mesure par spectrométrie de masse, les difficultés sont relatives à la faible quantité d’atomes de 135Cs et de 137Cs dans les échantillons de l’environnement et à la présence de nombreux interférents dans cette gamme de masse. Le sujet de thèse est donc porteur d’enjeux importants en termes de métrologie, d’études et d’expertises.
La première étape de cette thèse sera centrée sur la métrologie de 135Cs et la précision de mesure du rapport 135Cs/137Cs par spectrométrie de masse. Le protocole de radiochimie présentant une très grande sélectivité pour le césium et qui permettra d’atteindre les faibles niveaux en 137Cs fréquemment rencontrés dans les sols et sédiments français sera défini. Au niveau de la mesure, les performances de plusieurs équipements seront comparées dont l’ICP-MS secteur magnétique, l’ICP-MS/MS et l’ICPMS Multi-Collecteur. La deuxième étape consistera à appliquer le protocole développé à des échantillons provenant de plusieurs sites d’intérêt et qui seront pour la première fois mesurés en France. Ceci permettra de définir le fond radiologique du territoire (retombées des tirs et de l’accident de Tchernobyl) et de proposer à la communauté scientifique de nouvelles valeurs de ratio 135Cs/137Cs.