Chimie de l’iode dans le circuit primaire d’un réacteur nucléaire en situation d’accident grave – Etudes de mélanges CsI/MoO3 sous vapeur d’eau

Marion LACOUE-NEGRE, Université des sciences et technologies de Lille, école doctorale : Science de la matière, du rayonnement et de l'environnement, filière : Optique et lasers, physico-chimie, atmosphère, 262 p., soutenue le 6 décembre 2010 à Lille.

En cas d’accident grave sur un réacteur à eau sous pression, l’évaluation de la quantité d’iode susceptible d’être rejetée dans l’environnement revêt une grande importance du fait de la radiotoxicité et du caractère volatil de cet élément. A ce jour, les connaissances acquises et les modèles utilisés ne permettent pas de rendre compte complètement du comportement de l’iode observé lors d’essais à grande échelle (programme PHEBUS-FP). Ces essais ont mis en évidence le rôle de la chimie hydrothermale de produits de fission (PF) tels que Cs et Mo sur la formation d’iode gazeux dans le circuit primaire. Des expériences de laboratoire dans un montage spécialement conçu reproduisent la chimie de mélanges CsI/MoO3 sous vapeur d’eau entre 1600 et 150°C. Les analyses globales (ICP-MS, DRX) et locales (MEBE-EDX, microspectrométrie Raman) ont permis d’identifier CsI, MoO3,xH2O et Cs2MonO3n+1 (n=1,2,3,5,7) dans les particules d’aérosols submicroniques collectés à 150°C. La formation des molybdates de césium Cs2MonO3n+1 conduit à la présence d’iode en phase gazeuse à 150°C. La modélisation de la chimie et du transport des espèces gazeuses et particulaires du système {I, Cs, Mo, O, H}. Dans la ligne expérimentale a été réalisée à l’aide du code de calcul SOPHAEROS. La comparaison des résultats expérimentaux et des résultats des simulations met en avant des écarts, en particulier sur la prévision de la quantité d’iode gazeux présente à 150°C.