Analyse en température des équilibres chimiques dans les systèmes Zr-Cr-O et U-Cr-O
Nom du doctorant : Jinjiang CUI
Lieu de thèse : Laboratoire d’étude des transferts de radioéléments (LETR) - Cadarache (13), Unité de catalyse et de chimie du solide (UCCS) - Lille (59)
Date de début : octobre 2020
Afin d’accroître les marges de sûreté des réacteurs dans le futur, de nombreuses recherches sont actuellement consacrées au développement de crayons combustibles dits « tolérants » aux accidents (ou ATF, pour Advanced Tolerant Fuel). La stratégie mise en œuvre par les concepteurs a pour objectif, en situation accidentelle, de disposer de combustibles susceptibles de mieux « retenir » les produits de fission que le dioxyde d’uranium (UO2) actuellement utilisé et d’un matériau de gainage présentant une résistance à l'oxydation accrue dans des environnements riches en vapeur d’eau à des températures supérieures à 1473 K. Ces améliorations doivent conduire, dans des conditions d’accident grave, à une diminution de la chaleur issue de la réaction d’oxydation des gaines et corrélativement à une diminution de la quantité d'hydrogène produite. Même s’il est attendu que ces nouveaux concepts de combustible puissent présenter un ralentissement significatif de la cinétique d'oxydation, l’absence durable du refroidissement du cœur conduira à sa fusion. L’option actuellement étudiée en France à court terme serait un combustible de type UO2 (possiblement dopé ou non à l’oxyde de chrome) et une gaine à base d’un alliage de zirconium (de type M5) recouverte d’un dépôt de chrome afin de limiter les phénomènes d’oxydation.
Le travail de thèse proposé s’inscrit dans le cadre de l’évaluation du comportement de ces nouveaux matériaux pour les accidents graves et leur impact sur la progression de l’accident.
Le premier objectif de la thèse est relatif à la caractérisation des marges à la fusion pour ces matériaux et en particulier pour la gaine, première barrière de confinement.
Le second est de pouvoir mieux évaluer l’impact de la masse additionnelle de chrome sur le comportement du corium (mélange de matériaux fondus) en fond de cuve. Plus précisément, les travaux de la thèse visent à établir par l'expérience les équilibres de phase à haute température dans les systèmes Zr-Cr et Zr-Cr-O d’une part et U-Cr et U-Cr-O d’autre part.
Ces travaux de nature expérimentale pour l’essentiel impliqueront l’utilisation de différentes techniques, l’analyse thermique différentielle (ATD) pour la détermination des températures des transformations invariantes et des températures de liquidus, la calorimétrie directe ou par dissolution et différentielle à balayage (DSC) pour la production de grandeurs thermodynamiques (telles que les enthalpies de formation, les capacités thermiques, …), la diffraction des rayons X (DRX) pour la détermination de structures cristallines, la microscopie électronique à balayage (MEB) pour l’identification des phases. L’ensemble des données obtenues sera prise en compte dans une modélisation thermodynamique (CALPHAD).
Cette thèse s’appuiera sur l’ensemble des compétences et des moyens expérimentaux dont disposent les laboratoires UCCS (Lille) et IM2NP (Marseille) et sur les compétences en termes de calcul et de modélisation que possèdent le SIMAP (Grenoble) et l’IRSN (Cadarache).