Caractérisation de la dynamique de fractionnement solide/liquide de radionucléides dans les fleuves

Le transfert et le devenir des radionucléides rejetés dans les fleuves par les installations nucléaires sont conditionnés par la répartition de leur activité entre les phases dissoute et particulaire. Ce fractionnement solide/liquide est couramment défini par un coefficient empirique appelé Kd et son utilisation dans les modèles numériques suppose une répartition solide/liquide à l'équilibre, instantanée et réversible. Cependant, ces hypothèses peuvent être non vérifiées lorsque les temps de résidence des radionucléides sont courts (comme dans les rivières), que les propriétés physico-chimiques du milieu sont modifiées (zones de confluences) ou suivant l'âge de la contamination de la particule (effet de vieillissement).

L'objectif de la thèse est d'évaluer si des modèles de transfert intégrant une ou plusieurs cinétiques pour décrire ce fractionnement permettent des estimations plus fines et plus réalistes qu'une approche à l'équilibre. Il s'agit dans un premier temps de produire des données expérimentales en laboratoire caractérisant la dynamique de ce fractionnement solide/liquide pour ensuite paramétriser et comparer différents modèles couplant, ou non, équilibre et cinétique(s). Des scénarios tests et des analyses de sensibilité seront ensuite effectués en intégrant les différentes approches de modélisation dans des modèles de transfert globaux développés par l'IRSN (CASTEAUR-X) et EDF (MERLIN-EXPO).

La première année de thèse a permis le développement d'un protocole expérimental d'adsorption et de désorption de radionucléides sur des matières en suspension (MES) issues du bassin versant du Rhône (Figure). Les radionucléides (RN) d'intérêt sont le 137 Cs, 60 Co, 54 Mn et 110m Ag car ils peuvent être présents dans différents types de rejets liquides en fleuve. La physicochimie des MES et de l'eau prélevées in situ est systématiquement caractérisée. Une première série d'expériences a été conduite afin d'optimiser le protocole expérimental, notamment en termes d'activité de la contamination et de charge en suspension. Les premiers résultats révèlent plusieurs cinétiques du transfert des RN entre les phases solide et liquide, et l'équilibre n'est pas atteint après 14 jours. À la suite de la validation du protocole et des premiers résultats de modélisation obtenus, une deuxième série d'expériences d'une durée de deux mois a été réalisée avec différentes MES.