Effet des matières organiques et des micro-organismes sur les transferts d'uranium(VI) aux plantes : une approche moléculaire

L'objectif de ce travail de thèse est d'identifier, par des analyses à l'échelle moléculaire au cours d'expériences contrôlées en laboratoire portant sur des systèmes modèles, les mécanismes encore peu connus des actions-rétroactions entre uranium(VI), communautés bactériennes et matières organiques complexes (MO), - assemblages supramoléculaires de centaines de molécules organiques de propriétés et réactivité distinctes-, qui influencent la spéciation et les transferts de l'uranium(VI) dans les continuums eaux-sols-plantes de milieux à radioactivité naturelle renforcée.

Cette thèse s'inscrit dans l'étude des effets de la spéciation sur les distributions de radionucléides dans les écosystèmes de l'IRSN et du SRTE/LR2T. Elle fait partie du projet structurant NEEDS-INSPECT, en lien avec l'étude du site de l'ancienne mine d'uranium de Rophin étudiée dans la ZATU (Zone Atelier Territoires Uranifères), et particulièrement d'une zone humide avec un horizon de subsurface argileux marqué par de fortes concentrations en U (> 1000 ppm).

Afin d'établir les liens entre spéciation et biodisponibilité de l'U(VI) dans les continuums eaux-sols- plantes, la démarche est : - d'identifier en laboratoire les espèces métallo-organiques aux interfaces U(VI) - minéral (oxyde de fer ou argile) - MO (de référence ou extraites de l'horizon) - bactéries (cultivées à partir de l'horizon) par l'utilisation de techniques avancées (e.g. spectrométrie ESI-FTMS, spectroscopie ATR-FTIR); - de mettre en regard la spéciation de U(VI) avec des données méta-génomiques sur les communautés bactériennes et des mesures de transferts de l'U aux plantes (Rhizotests).

Des expériences ont été réalisées afin de quantifier la mobilité de l'U de l'horizon organique de surface et de l'horizon de sol argileux marqué, en fonction du pH et du seuil de filtration, en lien avec la composition de la MO désorbée. Les résultats montrent que la mobilité de l'U et de la MO sont influencées par le pH et la nature de l'horizon considéré et qu'à pH environnemental, la mobilité de l'U est associée à une fraction colloïdale de taille comprise entre 1 nm et 60 nm à laquelle est associée une fraction « humique » de la MO. Parallèlement, la MO des deux horizons a été extraite, puis caractérisée par fluorescence et ESI-FTMS. Les résultats de fluorescence montrent que la MO extraite est d'origine végétale dans les deux horizons, mais la MO de l'horizon argileux, dont la fraction « protéique » est majoritaire (> 50 %), est différente de celle de l'horizon de surface, dont la fraction « humique » est majoritaire (> 50 %). L'étude de systèmes modèles U(VI)-minéral-MO extraite permettra de mieux comprendre les mécanismes mis en jeu aux interfaces U(VI)-minéral-MO de ces horizons.