Étude comparative des phénomènes de transferts convectifs et diffusifs au sein de l'argile à opalines du Mont Terri

La sûreté des installations de stockage profond des déchets radioactifs repose sur l’évaluation des propriétés de confinement de la barrière géologique et des processus qui y régissent le transport de fluide et de solutés. La thèse est menée dans le cadre de l’expérience Deep Borehole du projet Mont Terri, dont l’IRSN est partenaire. Elle vise à renforcer l’évaluation de l’importance relative des phénomènes de transfert convectifs et diffusifs au sein de l’Argile à Opalines et à apporter des éclaircissements concernant l’impact des phénomènes transitoires chimique et hydraulique sur ces tranferts et la génération d’anomalies de pression. Ces anomalies, fréquentes dans les bassins sédimentaires, sont observables au sein des formations argileuses étudiées par l’IRSN, à savoir la formation du Toarcien/Domérien de Tournemire, l’argillite du Callovo-Oxfordien du bassin de Paris, ainsi que l’Argile à Opalines du Mont Terri.

Les travaux présentés ont tout d’abord consisté à acquérir les différentes forces motrices (gradients de pression, de température et de concentration chimique) et les coefficients phénoménologiques intervenant dans les équations de transport généralisées. Ces dernières font intervenir la diffusion de Fick (flux de solutés engendré par un gradient de concentration) et l’advection sensu largo, qui comprend l’advection pure, l’osmose chimique et l’osmose thermique (flux de fluide développés respectivement à partir d’un gradient de pression, de concentration et de température). Les différentes données ont été obtenus à partir d’échantillons de carottes du forage profond incliné BDB-1 et du système hydraulique multi-obturateurs muni de capteurs de pression et de température installés dans ce dernier. Les données de température et de pression, représentatives de la formation, ont révélé un fort gradient géothermique de 8,5 °C.100 m^-1 et un excès de charge d’au moins 60 m. Les différentes techniques mises en oeuvre pour obtenir les paramètres de transport hydraulique (modèle pétrophysique, analyse spectrale des signaux de pression, tests au gaz et à l’eau en cellule Hassler et tests hydrauliques in situ) ont révélés des valeurs de perméabilité de gamme similaire à celles obtenues précédemment au niveau du tunnel. Les valeurs moyennes de conductivité hydraulique obtenues par tests hydrauliques in situ sont toutefois supérieures, de l’ordre de 10^-12 m.s^-1 dans le faciès argileux de l’Argile à Opalines. Des coefficients d’emmagasinement spécifique homogènes de l’ordre de 10^-6 m^-1 ont été déterminés. L’évaluation des concentrations en chlorure le long du forage a été effectuée par essais de lixiviation et diffusion sortante. Le profil obtenu confirme les résultats des études précédentes et révèle une tendance asymétrique avec des concentrations maximales supérieures à 12 g.L^-1 au niveau de la partie basale de la formation argileuse. Différentes expériences de diffusion ont été menées afin d’acquérir les propriétés de transport diffusif de la formation considérée : diffusion sortante ou entrante en configuration cubique et radiale, et diffusion traversante. Le coefficient de diffusion effectif pour le chlorure et le bromure a été évalué de l’ordre de 4∙10-11 m².s^-1 et un faible rapport d’anisotropie de 2.4 a été estimé pour le facies sableux de l’Argile à Opalines. Les mesures expérimentales de diffusion radiale ont permis de mettre en évidence le phénomène d’exclusion anionique avec un coefficient entre 46 et 60 %. Des modèles théoriques basés sur les interactions électrostatiques et la modification des liaisons hydrogène autour des molécules d’eau proches de la surface des argiles ont été employés pour calculer les paramètres de transport par osmose thermique.

Une inversion bayésienne basée sur un algorithme de Monte-Carlo par chaînes de Markov a été mise en oeuvre afin d’établir un scénario paléohydrologique expliquant le profil de chlorinité observé aujourd’hui. Le profil de chlorures obtenu par expériences de diffusion sortante a été interprété à l’aide d’un modèle numérique unidimensionnel diffusif pur. L’hypothèse d’un transport diffusif a été vérifiée en estimant le nombre de Péclet en incluant les processus osmotiques dans le terme advectif. Le scénario considéré consiste en un échange diffusif entre la formation argileuse et les aquifères adjacents, avec une activation différée de ces derniers liée à l’érosion de surface. L’inversion mise en oeuvre basée sur les coefficients de diffusion effectifs, la concentration initiale en chlorures et les temps d’exhumation des aquifères a permis d’évaluer le jeu de paramètres permettant les meilleures simulations ainsi que les incertitudes associées.

La contribution des phénomènes de transport osmotique a été déterminée en interprétant le profil de pression. Les cas de solutions à composante monovalente ou divalente ont été considérés pour les calculs des paramètres osmotiques, à partir de données pétrophysiques, de température et de chlorinité. Des simulations transitoires considérant l’évolution temporelle de la chlorinité et de la pression au cours du scénario géologique déterminé au préalable ont été comparées à des simulations en pseudo régime permanent. Ces dernières consistent en de simples calculs faisant l’hypothèse d’un équilibre entre les profils de pression, de température et de chlorinité. Une calibration a été appliquée pour correspondre au mieux aux mesures de pression, en supprimant le caractère membranaire de la formation sous-jacente du Passwang et des coefficients thermo-osmotiques plus réduits dans leur gamme d’incertitude.

Le profil de pression peut être reproduit en évaluant le flux advectif couplé, en prenant en compte les contributions respectives de l’advection de Darcy, la chemo-osmose et la thermo-osmose. Le calcul en hydraulique pure sans osmose permet d’évaluer une vitesse de Darcy de l’ordre de -10^-14 m.s^-1, induisant un écoulement descendant. L’osmose chimique contribue à augmenter le flux advectif dans la même direction mais son effet est négligeable comparé à celui de la thermo-osmose. L’étude montre que le sens de l’écoulement s’inverse en introduisant ce dernier processus dans l’équation de transport. La vitesse de Darcy prend alors une valeur de l’ordre de 10^-13 m.s^-1 et l’écoulement devient ascendant. Le calcul du nombre de Péclet permet néanmoins d’affirmer la dominance de la diffusion par rapport aux phénomènes de transport advectifs pour le transport de fluide et de solutés à travers l’Argile à Opalines du Mont Terri.