Étude théorique de bulles de gaz rares dans une matrice céramique à haute température : modélisation par des approches semi-empiriques

​Jack Arayro a soutenu sa thèse le 18 décembre 2015 au Cinam de Marseille.

​Le dioxyde d’uranium UO₂ est le combustible standard dans les réacteurs nucléaires à eau pressurisée (REP). Durant le fonctionnement du réacteur les pastilles combustibles subissent des contraintes thermiques et mécaniques. Pour cette raison il est très important de bien connaître les propriétés de ce système à la fois dans les conditions de fonctionnement normales et accidentelles (300 à 2000 K). Lors des réactions de fission de l’uranium, des gaz rares comme le xénon sont produits à l’intérieur du combustible. En raison de leur faible solubilité, ces gaz vont former des bulles intra- et inter- granulaires dans l’UO₂. La présence de ces bulles dans le combustible a un impact sur les propriétés macroscopiques de ce dernier. On s’intéresse dans ce travail de thèse à l’étude théorique des bulles intragranulaires et de leur impact sur les propriétés thermomécaniques de l’UO₂ au moyen de modélisations à l’échelle atomique. À cette échelle, les bulles intragranulaires prennent la forme d’un octaèdre facetté, essentiellement suivant les directions (111) et (100). Devant la complexité de l’étude de la stabilité de cet octaèdre, nous avons décomposé le problème afin de pouvoir l’étudier de façon plus systématique et de découpler les différents effets. Dans un premier temps, nous avons déterminé la stabilité des surfaces planes (111) et (100) de l’UO₂ et les modifications de microstructure engendrées par leur relaxation. Dans un deuxième temps, nous avons caractérisé les isothermes d’adsorption du xénon sur ces surfaces relaxées, en les comparant à ceux de l’incorporation dans une boîte vide pour identifier les effets de surface. Une attention particulière a été portée sur la microstructure du xénon dans ces systèmes. Finalement, nous avons effectué une analyse des propriétés mécaniques (profils de pression et de contraintes au voisinage des surfaces), afin de caractériser les quantités pertinente à prendre en compte dans les modèles micromécaniques permettant de passer aux échelles supérieures.