Jury

Mme Charlotte BECQUART, Professeure des Universités, ENSCL / USTL Lille, Rapporteuse
Mme Fabienne RIBEIRO, Experte niveau 2, IRSN, Rapporteuse
Mr Jean-Paul CROCOMBETTE, Directeur de Recherche, CEA Saclay, Examinateur
Mr Dany DAVESNE, Professeur des Universités, IP2I Lyon, Examinateur
Mme Aurélie GENTILS, Directrice de Recherche, IJC Lab Saclay, Examinatrice
Mme Nathalie MONCOFFRE, Directrice de Recherche, IP2I Lyon, Examinatrice
Mr Yves PIPON, Maître de Conférences, IP2I Lyon, Directeur de Thèse
Mr Roland DUCHER, Ingénieur chercheur, IRSN, Encadrant
Mr Xavier HALLER, Ingénieur docteur, Framatome, Membres invités
Mr Robert TETOT, Directeur de Recherche émérite, ICMMO Saclay, Co-encadrant

Résumé

Dans le contexte de la relance mondiale du nucléaire, motivée par les enjeux de décarbonation et de sécurité énergétique, la question de la sûreté nucléaire est plus que jamais essentielle. Suite à l’accident de Fukushima Daiichi en 2011, un regain d’intérêt s’est porté sur les combustibles tolérants aux accidents (ATF), visant à améliorer la sûreté et les performances des réacteurs nucléaires. Parmi ces innovations, l’UO2 dopé au chrome a émergé comme une option prometteuse, démontrant une meilleure rétention des gaz de fission.

Cependant, les mécanismes précis par lesquels le dopage au chrome influence le comportement des produits de fission restent mal compris, notamment en ce qui concerne leur diffusion au sein du matériau. Cette thèse explore les mécanismes de migration du molybdène et du césium dans le dioxyde d’uranium (UO2) dopé au chrome, en comparaison avec l’UO2 non dopé. L’étude s’appuie sur des simulations de dynamique moléculaire utilisant un nouveau potentiel semi-empirique à charge variable, le SMTB-QB. Les travaux débutent par une validation approfondie de ce potentiel, démontrant sa capacité à reproduire des propriétés de l’UO2, du Cr2O3, du MoO2 et du Cs2O. L’analyse de la diffusion dans l’UO2 révèle deux régimes distincts pour l’oxygène et confirme le mécanisme lacunaire pour l’uranium. Dans l’UO2 dopé au chrome, les résultats montrent que le chrome se substitue préférentiellement à l’uranium, accélérant la diffusion de ce dernier d’un facteur 1,5 à 2 par rapport à l’UO2 non dopé. Le chrome lui-même diffuse plus rapidement que l’uranium dans ce système. Concernant les produits de fission étudiés, le césium s’incorpore préférentiellement dans les lacunes d’uranium, mais sa diffusion ne semble pas significativement accélérée dans l’UO2 dopé au chrome. Le molybdène, quant à lui, s’incorpore de manière préférentielle dans le complexe VU/ VO et présente un mécanisme de diffusion inattendu impliquant des défauts de Schottky liés.