Étude théorique de la microstructure et du comportement des produits de fission dans le combustible d'oxyde d'uranium dopé à l'oxyde de chrome

Les combustibles dits ATF (Accident Tolerant Fuels) sont conçus pour avoir un meilleur comportement en conditions accidentelles, par exemple, lors d'un accident de perte de réfrigérant primaire (APRP), tout en conservant de bonnes caractéristiques dans les conditions normales d'exploitation. Framatome développe un concept ATF basé sur le dopage à l'oxyde de chrome de dioxyde d'uranium (UO₂) et il constitue le matériau d'étude de la thèse.

L'objectif est d'examiner l'impact du chrome sur les mécanismes de diffusion de deux produits de fission césium et molybdène connus pour leur influence sur la chimie du combustible et le transport de l'iode dans le circuit primaire en conditions accidentelles. Les études sont réalisées à l'échelle atomique par dynamique moléculaire avec le code LAMMPS et requièrent l'optimisation de potentiels interatomiques pour décrire le comportement de l'UO₂ dopé chrome. Une nouvelle implémentation du potentiel SMTB-Q, appelée SMTB-QB, a été utilisée pour décrire la liaison chimique des matériaux iono-covalents. Cette version permet désormais d'évaluer le gap électronique, de traiter des matériaux multi-cations et de traiter rigoureusement la non-stœchiométrie. Ainsi, le potentiel SMTB-QB rend possible la substitution d'atomes d'uranium par du molybdène, du césium et du chrome et l'étude de la diffusion de ces atomes et en particulier du mécanisme lacunaire dominant dans les processus de diffusion de ces éléments dans l'UO₂.

Il a d'abord été vérifié que le potentiel SMTB-QB permettait de reproduire les propriétés de l'UO₂ non dopé, notamment les constantes élastiques, le gap d'énergie dans la structure de bandes, et le comportement des défauts chargés, ce qui constitue une nouveauté pour un potentiel de nature semi- empirique. Puis, le développement d'une paramétrisation du potentiel SMTB-QB pour modéliser les interactions entre le chrome et l'oxygène dans l'oxyde de chrome a été étudié. Grâce à la transférabilité du potentiel SMTB-QB, cette paramétrisation a permis d'étudier la liaison chrome-oxygène dans l'UO₂ dopé chrome.

Grâce à ce travail et aux paramétrisations déjà disponibles pour les liaisons molybdène-oxygène et césium-oxygène, nous pourrons étudier les mécanismes de diffusion du Cs et du Mo dans l'UO_2±x dopé au chrome, et les comparer au combustible UO_2±x non-dopé afin d'établir l'impact du chrome. In fine, la détermination des coefficients de diffusion du césium et du molybdène dans l'UO₂ dopés chrome permettront d'enrichir le code de relâchement de l'IRSN (MFPR-F) et de préparer à l'évaluation de sûreté de ces futurs combustibles.