Interactions between sodium carbonate aerosols and iodine fission-products

​Ankita Jadon a soutenu sa thèse le 20 juillet 2018 à St Paul Lez Durance

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L’analyse de sûreté des réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium de Génération IV nécessite l'étude des conséquences d'un accident grave en cas de rejet dans l'environnement du sodium et des radionucléides qu'il transporte (terme source chimique et radiologique). Le terme source global dépend donc à la fois de la spéciation chimique des aérosols de sodium, issus de la combustion du sodium dans l'enceinte, et de leurs interactions avec les radionucléides. Au cours de cette thèse, les interactions entre le carbonate de sodium et les produits de fission gazeux iodés (I₂ et HI) ont été étudiées aux échelles atomique et macroscopique, via une double approche théorique et expérimentale. Une expression analytique de l'isotherme d'adsorption a été développée. La stabilité relative des surfaces du carbonate de sodium a été déterminée par des calculs ab initio utilisant la théorie de la densité fonctionnelle. La réactivité de l'iode a été étudiée pour les surfaces les plus stables et les isothermes d'adsorption évaluées. En parallèle, la cinétique de capture de l'iode moléculaire par le carbonate de sodium a été déterminée expérimentalement pour différentes conditions.

L'ensemble des résultats montrent une capture efficace de l'iode moléculaire par le carbonate de sodium à 373 K, variant selon la pression partielle d'iode et la surface du carbonate. Pour les conditions représentatives d'un accident grave, les sites d'adsorption de la surface de carbonate de sodium la plus favorable seront majoritairement vides ou doublement occupés selon la pression partielle d'iode moléculaire, conduisant à une pression d'équilibre inférieure à 2x10^-4 bar à 373 K.