Programme OCDE-STEM2

​Dernière mise à jour en avril 2020

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Le programme STEM2 (Follow-up of the Source Term Evaluation and Mitigation), engagé par l'IRSN sous l'égide de l'OCDE/AEN, visait à mieux connaître le comportement de produits radioactifs susceptibles d'être rejetés dans l'environnement en cas d'accident de fusion de combustible dans une installation nucléaire. Ce programme qui s'est déroulé de début 2016 à fin 2019 a pris la suite d'une 1^ère phase STEM  menée entre 2011 et2015. 

Les résultats obtenus au cours de la première phase ont fait progresser la connaissance sur le comportement des produits de fission en conditions d'accident grave et ont permis d'enrichir et de valider les modèles intégrés dans l'outil de simulation des accidents graves ASTEC. Des compléments sont apparus nécessaires afin d'une part, d'explorer des conditions d'essais encore plus représentatives des conditions réelles d'un accident avec fusion de combustible ; et d'autre part, de compléter les connaissances sur des phénomènes mis en évidence lors de la phase I (décomposition/réactivité des oxydes d'iode par exemple). Comme la phase I du programme, la phase II comprend deux volets, l'un dédié à l'étude du comportement de l'iode sous rayonnement dans l'enceinte de confinement et l'autre à la chimie du ruthénium dans le circuit primaire, avec un focus sur les phénomènes de revaporisation depuis les dépôts.

Comme dans la phase I, il s'agit de lever des incertitudes importantes, impactant l'évaluation des rejets dans l'environnement (ou terme source¹), sur certains phénomènes complexes mis en jeu lors d'un accident de fusion du cœur d'un réacteur nucléaire à eau sous pression (REP). Elles concernent par exemple le comportement de l'iode sous irradiation dans l'enceinte de confinement et celui du ruthénium dans le circuit primaire du réacteur. Ce dernier phénomène représente en effet  une incertitude majeure sur l'évaluation du terme source pour certains scénarios accidentels correspondant à une entrée d'air dans la cuve du réacteur. Comme dans la phase I, le programme expérimental STEM2 vise à réduire ces incertitudes avec ces deux objectifs principaux :

• accroître le niveau des connaissances et donc permettre le développement d'outils de simulation numérique plus précis afin d'aider in fine les équipes devant gérer une situation d'accident nucléaire à établir un diagnostic et un pronostic plus robustes sur la progression de l'accident ;

• identifier des mesures complémentaires qui pourraient être prises afin de réduire davantage, par rapport à l'existant, les rejets de produits radioactifs dans l'environnement (mitigation et prophylaxie par exemple).

1. On désigne par "terme source" l'ensemble des informations qui caractérisent les rejets de produits radioactifs dans l'environnement : les espèces chimiques rejetées, les isotopes concernés, les formes physico-chimiques (gaz, aérosols), la quantité rejetée pour les différentes espèces et la cinétique des rejets.

Concernant la "problématique Iode", il est très important pour la gestion des accidents d'être capable d'évaluer l'évolution des rejets en iode gazeux (sous formes d'iode moléculaire I₂ et d'iode organique RI) et particulaire à l'échelle de la semaine. En effet, cela conditionne la durée pendant laquelle des mesures d'urgence telles que l'évacuation ou la mise à l'abri de la population devront être maintenues dans un périmètre donné. Les récentes avancées de la R&D dans le domaine ont permis de confirmer certaines hypothèses formulées concernant de potentiels nouveaux phénomènes tels que l'instabilité chimique des aérosols d'iode, qui pourraient significativement modifier ce "terme-source moyen terme".

Concernant la "problématique Ruthénium", elle est liée aux enjeux de sureté d'un REP en conditions accidentelles (typiquement pour le cas d'un accident de perte de réfrigérant primaire sur un réacteur suivi d'une entrée d'un mélange gazeux oxydant après la rupture de la cuve). Mais elle peut également revêtir une grande importance lors d'autres types de situations accidentelles comme par exemple : les accidents de dénoyage de la piscine d'entreposage de combustibles usés ou encore ceux relatifs à la manutention d'éléments combustibles. Ces différents cas de figure mettent notamment en jeu des champs de température et une possible trempe chimique du tétroxyde de ruthénium gazeux, Ru0_4(g), composé devenant alors métastable, qui pourraient conduire à un relâchement de ruthénium sous forme de RuO_4(g) sachant que les isotopes radioactifs du ruthénium ont un fort impact sanitaire. Si des données relativement riches existent pour ce qui concerne le comportement du RuO₄ dans l'enceinte de confinement, les données relatives au comportement du RuO₄ lors de son transport dans les circuits d'un réacteur - depuis le combustible jusqu'à l'enceinte de confinement - sont quant à elles insuffisantes pour la compréhension et le développement d'une modélisation. Il est ainsi apparu nécessaire de réaliser dans le cadre du programme STEM2 des essais recouvrant les différentes situations accidentelles pouvant survenir.

Le contenu technique du projet STEM2 s'est appuyé sur :

1. les principales conclusions du projet STEM, qui ont été présentées lors du meeting international OCDE-NEA/NUGENIA-SARNET qui s'est déroulé du 30 mars au 1^er avril 2015 à Marseille. Ce workshop était principalement dédié au comportement de l'iode en conditions accidentelles et au management des phases accidentelles.
2. les discussions techniques entre les partenaires du projet STEM lors des réunions du PRG (Programme Review Group)
3. des recommandations issues du Workshop OCDE-NEA/NUGENIA-SARNET de 2015.

Ces éléments ont abouti à définir les thématiques de recherche suivantes pour l'iode :

• l'impact du vieillissement des peintures sur la production des iodures organiques (RI), série d'essais nommée AP (Ageing Paint)
• la décomposition des oxydes d'iode (les oxydes sont de fines particules formées par oxydation des iodes volatils), série d'essais nommée IOx
•  la réactivité chimique des oxydes d'iode avec des gaz tels que CO et H₂ qui peuvent être présents dans l'enceinte en large quantité, série d'essais nommée Gas-IOx
• la stabilité radiochimique des aérosols métalliques multi-composants d'iode transitant dans le circuit primaire et arrivant dans l'enceinte de confinement, série nommée MC-AER (Multi Composants AERosols)

Ils ont également abouti à définir les thématiques de recherche suivantes pour le ruthénium, axées sur les effets sur son comportement dans le circuit primaire :

• de la nature de la surface du tube de transport (quartz versus acier inox pré-oxydé)
• d'une composition du gaz porteur variable en air/vapeur d'eau
• de conditions oxydantes (présence d'oxydes d'azote type NO_x)
• de la spéciation du ruthénium pénétrant le circuit primaire (RuO₂ ou RuO₄)

Les essais sont conduits sur la plateforme expérimentale de radiochimie CHROMIA de l'IRSN. Plus précisément pour l'iode, les essais sont préparés dans le laboratoire chaud LEAR et la phase « accident grave », aux conditions en pression-température-irradiation dans l'enceinte de confinement, est reproduite dans l'irradiateur EPCIUR, installation unique au monde, permettant une mesure en ligne des iodes volatils. Ceci permet d'obtenir des données cinétiques propres à la réaction étudiée. 12 essais EPICUR ont été réalisés mettant en jeu de l'iode 131.

Installation EPICUR utilisée pour les essais sur l'iode © IRSN de la plateforme CHROMIA

Les expériences paramétriques du volet « ruthénium » sont conduites dans le banc START (Study of the TrAnsport of RuThenium in the primary circuit). Un total de 17 essais a été réalisé dans ce banc.

Installation Start © IRSN de la plateforme CHROMIA

Sur l'ensemble du volet « iode », les principaux acquis sont :

• Pour la série sur l'impact du vieillissement des peintures sur la production des iodures organique (AP) : 3 essais d'irradiation couvrant la phase « moyen terme » (de 30 à 60 h) sur des coupons en acier recouverts de peinture EPOXY avec des dépôts d'iode moléculaire (I₂) ont été réalisés dans le but d'évaluer la cinétique de relâchement d'iode gazeux (I₂ et CH₃I) depuis ces peintures. Contrairement aux essais STEM (série LD) où la peinture subissait seulement un vieillissement thermique pour simuler le vieillissement (loi d'Arrhénius) des peintures présentes dans l'enceinte de confinement, ces coupons ont subi une phase pré-accidentelle avec un vieillissement thermique en vapeur d'eau et un vieillissement radiolytique (effet des rayonnements sur la structure de la peinture). Au final les résultats STEM/STEM2 montrent que le taux de formation des iodures organiques (RI) du fait des interactions I₂-peinture est relativement faible quel que soit le type de vieillissement appliqué à la peinture. Un modèle de production a été développé à partir de ces données (Bosland et Colombani, J. Radioanal Nucl Chem 314, 1121–1140, 2017) et intégré dans le logiciel ASTEC. Cependant, les simulations conduites sur les essais PHEBUS PF tendent à montrer que les niveaux d'iode organique mesurés expérimentalement sont supérieurs d'un ordre de grandeur aux niveaux calculés. Une explication plausible est qu'il existe d'autres sources de production, ce point sera investigué dans le futur projet OCDE ESTER (Experiments on Source TErm for delayed Releases).

• Pour les séries sur la décomposition des oxydes d'iode (IOx) et sur la réactivité chimique des oxydes d'iode avec des gaz tels que CO et H₂ (Gas-IOx) : 6 essais d'irradiation couvrant la phase « moyen terme » (de 30 à 60 h) sur des coupons en quartz recouverts d'oxydes d'iode (générés par réaction entre l'ozone et l'iode moléculaire) ont été réalisés dans le but d'évaluer la cinétique de relâchement d'iode gazeux (I₂ principalement) pour diverses conditions. La décomposition thermique des oxydes d'iode conduit à un relâchement significatif d'I₂, notamment pour des températures supérieures à 100°C. Cette instabilité est cohérente avec la composition chimique des oxydes testés, c'est-à-dire I₂O₄. En dessous de 100°C, la décomposition radiolytique est prédominante. En termes d'impact de la composition gazeuse sur la stabilité, le facteur le plus influent est la vapeur d'eau qui favorise la décomposition.

• Pour la série  sur la stabilité radiochimique des aérosols métalliques multi-composants d'iode (MC-AER) : 3 essais ont été réalisés pour compléter la série déjà réalisée dans le programme STEM concernant la stabilité des aérosols d'iodure de césium et de cadmium sous irradiation pour des durées couvrant la phase « moyen terme », qui peuvent être présents en phase gazeuse sous forme de dépôts dans l'enceinte de confinement. Ces 3 essais complémentaires avaient pour objectif d'examiner l'impact d'un aérosol de type CsI multi-composants, incluant du molybdène (Mo) par exemple et d'étudier le comportement d'un aérosol non soluble représentatif comme AgI. Les résultats obtenus confirment la formation d'iode moléculaire gazeux (I₂) pour les aérosols solubles type CsI tandis que, pour des aérosols insolubles type AgI, cette décomposition existe mais elle est de très faible ampleur et très lente. Ce phénomène, pressenti mais jamais mis en évidence auparavant, peut avoir une influence significative sur la concentration à moyen terme en iode gazeux dans l'enceinte de confinement et conduire in fine à des  rejets différés.

Sur la base de l'ensemble des résultats acquis, dans une première étape les modèles du comportement de l'iode vont être améliorés puis intégrés dans le logiciel de simulation ASTEC. Dans une seconde étape, une étude sera conduite pour évaluer l'impact de ces modélisations sur les rejets potentiels (terme-source) en conditions accidentelles.

Sur l'ensemble du volet « ruthénium » les principaux acquis sont :

• le ruthénium gazeux transporté dans le tube à gradient thermique résulte d'un phénomène de transport direct et de revaporisation de dépôts de ruthénium à haute température (T > 900°C).

• même en présence d'un très large excès de vapeur d'eau par rapport à l'air dans le gaz porteur, la présence de Ru gazeux est observée. Cette fraction gazeuse de Ru croit avec des teneurs croissantes en air.

• au terme des différentes phases de vaporisation et de revaporisation des dépôts dans le circuit, un relâchement de plusieurs pourcents de ruthénium gazeux à la sortie du circuit (dans les conditions testées) est observé.

• lors des essais de revaporisation, le ruthénium transporté est quasi-exclusivement sous forme gazeuse.

• la nature du tube (quartz versus acier pré-oxydé) a un impact notable sur la quantité de Ru transportée, ce point s'explique par les possibles interactions entre les oxydes présents en surface et le ruthénium.  

• les oxydes d'azote (NO₂ ou N₂O à 50 ppm/vol.) n'augmentent pas  la fraction de Ru transportée dans les conditions d'essai (T > 400°C).
  
  
  

L’ensemble des résultats expérimentaux permet d’avoir une meilleure compréhension des phénomènes complexes (condensation, cinétique chimique, thermodynamique etc.) gouvernant le transport du Ru dans le circuit primaire et ainsi d’être en capacité de développer un modèle sur le comportement physico-chimique des oxydes de ruthénium. A terme, l’objectif est de ré-évaluer le terme source en ruthénium en intégrant ces nouveaux modèles et les données relatives au comportement du RuO_4(g) tout en tenant compte des systèmesd’éventage-filtration de l’enceinte de confinement

Pour l'iode, la série des tests AP (Aging Paint) a permis de clore la thématique concernant la production des iodures organiques à partir des interactions I₂-peinture époxy en confirmant la validité du modèle  développé sur la base des données STEM (phase I : série de tests LD). Ce modèle ne permet néanmoins pas de retrouver les niveaux d'iodures organiques mesurés dans les essais PHEBUS PF ce qui montre la nécessité d'étendre les travaux de R&D pour pouvoir prendre en compte d'autres sources de formation (projet ESTER).

En ce qui concerne la stabilité thermique et radiolytique des oxydes d'iode, il a été démontré que ces fines particules ne sont pas très stables et se décomposent en iode moléculaire gazeux. La cinétique dépend fortement de la température et de l'humidité, les deux favorisent la décomposition en iode moléculaire. Ces nouvelles données seront utiles pour développer et affiner la modélisation en conditions d'accidents graves. Concernant les aérosols d'iodure métallique provenant du circuit primaire et arrivant dans l'enceinte de confinement, la faible partie déposée sur les parois et les structures internes de l'enceinte est susceptible d'être oxydée en iode moléculaire gazeux. Pour les aérosols solubles d'iode, type CsI, cette conversion en iode gazeux est rapide et totale, ce qui n'est pas le cas pour les aérosols insolubles comme AgI par exemple pour lesquels cette conversion est très lente et limitée.

Pour le ruthénium, l'IRSN a étudié le comportement de cet élément chimique dans le circuit primaire, source principale d'incertitudes relative à l'évaluation du terme source en ruthénium pour les scénarios d'entrée d'air dans le circuit primaire. Quelques pourcents de RuO_4(g) peuvent atteindre l'enceinte de confinement même avec une faible teneur en oxygène dans le gaz porteur. Pour conclure, les données expérimentales obtenues avec le banc START permettent une meilleure compréhension du transport et de la réactivité du ruthénium dans le circuit primaire en conditions d'oxydation. Ils fournissent également des lignes directrices pour développer et valider des modèles dans les outils de simulation des accidents graves. Enfin, les termes source de ruthénium pour les scenarii d'entrée d'air devront être réévalués sur la base des résultats obtenus.

A la suite de STEM2, l'IRSN a proposé dans le cadre de l'Agence pour l'Energie Nucléaire (AEN) de l'OCDE, un nouveau projet appelé ESTER (Experiments on Source TErm for delayed Releases).

Ce programme a été défini sur la base des besoins expérimentaux exprimés en conclusion du  Workshop OCDE/NEA dédié aux termes sources en conditions accidentelles et qui s'est tenu les 21–22 Janvier 2019 à Paris. La définition plus précise du programme a eu lieu lors d'une réunion préparatoire le 20 Septembre 2019 au siège de l'AEN.

L'objectif du projet est de couvrir deux thématiques de recherche, en lien avec le terme-source, qui ont été identifiées comme nécessitant des données supplémentaires.

La première thématique concerne les rejets différés des produits de fission (PF) réémis depuis des dépôts dans le circuit primaire ; selon l'ampleur, ces rejets peuvent notablement influer sur les évaluations du terme source. Ceci a été mis en évidence lors de l'accident de Fukushima-Daiichi où des rejets différés importants et inattendus ont été observés plusieurs jours après le début de l'accident. Parmi les produits de fission volatils ou semi-volatils contribuant le plus à l'exposition de l'homme et de l'environnement, on trouve l'iode, le césium et le tellure.

La seconde thématique concerne la chimie de l'iode dans l'enceinte, plus particulièrement la formation des iodures organiques. Les projets BIP et STEM menés dans le cadre de l'OCDE ont permis d'atteindre un bon niveau de connaissance au sujet de leur formation à partir des peintures présentes dans l'enceinte de confinement. Néanmoins, une conclusion forte est que le modèle de production développé à partir de ces données expérimentales ne permet pas de simuler correctement la formation des iodures organiques identifiés dans des essais intégraux tels que les essais PHEBUS PF. La fraction d'iode organique calculée est sous-estimée. Sachant que l'iode-131 organique est le principal contributeur aux conséquences radiologiques à court terme  en raison de sa forte  volatilité et que son piégeage dans les systèmes d'éventage-filtration de l'enceinte (FCVS= Filtered Containment Venting Systems) est moins efficace que pour I₂,  une part importante d'iode organique a probablement été relâchée lors de l'accident de Fukushima Daiichi, comme déjà suspecté lors de l'accident de TMI-2.