Laboratoire cinétique chimique, combustion et réactivité (C3R)
Le Laboratoire cinétique chimique, combustion et réactivité (C3R) est un laboratoire de recherche commun à trois organismes : l'IRSN, le CNRS et l’Université de Lille.
Les thèmes scientifiques du C3R concernent la réactivité chimique de molécules minérales ou organiques. Son champ d’application va des installations nucléaires à l’atmosphère et englobe des thématiques de recherche développées à l’IRSN et au PC2A.
Contexte
Créé en 2009, le C3R concrétise et pérennise une longue collaboration entre le Laboratoire d’étude des transferts de radioéléments (LETR) de l'IRSN et le Laboratoire de physico-chimie des processus de combustion et de l’atmosphère (PC2A/UMR 8522), unité mixte du CNRS et de l’Université de Lille 1. Des moyens de recherches, matériels, humains et financiers, ainsi que des connaissances et des savoir faire de deux structures sont mis en commun au sein de cette structure.
Le C3R implique 26 personnes dont 21 permanents (pour le PC2A représentant un équivalent de 2,5 temps plein et 14 permanents ; pour l’IRSN représentant un équivalent de 1,5 temps plein).
Le C3R est codirigé par Frédéric Cousin, de l’IRSN, et Florent Louis du PC2A, assurant alternativement les fonctions de directeur et co-directeur.
Les recherches du C3R concernent donc trois thématiques principales :
- la cinétique chimique en phase gazeuse (iode, ruthénium…)
- la chimie hétérogène : réactivité chimique des aérosols, interactions avec les surfaces
- la radiochimie.
Thématiques de recherche
Pour comprendre et modéliser les phénomènes complexes qui se déroulent dans les conditions d’un accident de fusion du cœur, conditions difficiles à reproduire en laboratoire, deux approches complémentaires sont adoptées :
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Une approche expérimentale qui s'appuie sur plusieurs bancs expérimentaux : soit des bancs à échelle réduite (brûleur à flamme plate laminaire ou réacteur à film liquide tombant par exemple) couplés à des techniques analytiques de pointe (diagnostics laser tels que par exemple la fluorescence induite par laser ou encore la Cavity Ring-Down Spectroscopy) ; soit des réacteurs à échelle intermédiaire tel que le banc Chip-LP dédié à l’étude de la réactivité de l’iode à hautes températures en présence de particules.
Ces techniques de mesure avancées bénéficient de l’existence d’une composante forte dans le domaine de la métrologie sur le développement ou la mise au point de techniques analytiques, en particulier dans le domaine optique en lien avec la plateforme nationale de métrologie optique de Lille (Méol).
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Une approche théorique basée sur la chimie quantique et des simulations statistiques (mécanique moléculaire classique), qui permet l’interprétation des données expérimentales, l’élaboration de mécanismes réactionnels, l'identification des effets systèmes et l'extrapolation des résultats au-delà des conditions expérimentales.
Axes de recherche
La chimie des produits de fission en cas d’accident de fusion du cœur :
Une meilleure connaissance de la réactivité des radioéléments, émis en cas d'accident de fusion du cœur d’un réacteur nucléaire en particulier les produits de fissions les plus radiotoxiques (iode, ruthénium…), permettra de progresser dans la compréhension des mécanismes de réactions chimiques les impliquant et qui conditionnent leur comportement. Il s’agit in fine de prédire au mieux les rejets éventuels de ces radioéléments dans l’environnement, rejets appelés le « terme source ».
Un point important à améliorer est la modélisation du transport de l’iode dans le circuit primaire. Le fluide qui transporte l’iode est un milieu complexe oxydant ou réducteur où cohabitent de nombreux éléments chimiques sous forme d’aérosols, de vapeur et de gaz. La température de ce milieu peut varier très brutalement au cours de sa circulation dans le circuit primaire. L’amélioration des modèles, notamment grâce à la prise en compte de paramètres cinétiques pour les réactions chimiques se produisant en phase gazeuse, doit conduire à une meilleure spéciation de l’iode au niveau de la brèche tant en terme de répartition gaz/aérosol que de composés chimiques formés.
Ces travaux enrichiront à terme le logiciel de simulation Astec (Accident Source Term Evaluation Code) pour l’évaluation des rejets de produits de fission en cas d’accident.
La chimie des éléments halogénés dans l'environnement :
En cas d’accident, une des missions de l’IRSN est l’évaluation des conséquences radiologiques liées aux émissions des produits de fission depuis l’installation. Cette évaluation est dépendante de nombreux facteurs (météo, quantité rejetée, dépôts, forme chimique) comme a pu le montrer l’accident de Fukushima en mars 2011. Un point important dans cette évaluation est le comportement des espèces halogénées, tout spécialement l’iode après le rejet. La réactivité de l’iode est très importante dans l’environnement et conduit à des espèces diverses (organiques, inorganiques, particulaires) avec des vitesses de dépôts différents.
Mieux connaitre les différentes espèces iodées en atmosphère doit permettre une meilleure évaluation des conséquences en cas d’accident.
Les travaux menés dans ce cadre doivent permettre d’améliorer à terme les logiciels utilisés en cas d’accident (plateforme C3X).
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Détermination de paramètres thermo-cinétiques et élaboration de mécanismes réactionnels pour la modélisation de la réactivité chimique de l’iode dans le circuit primaire et dans l'environnement
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Détermination des intéractions gaz/particule pour l'iode dans l'environnement
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Propriétés physico-chimiques des oxydes et nitroxydes d'iode
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Modélisation des intéractions surfaces-particules par chimie théorique
Equipements et techniques
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Logiciels de chimie théorique disponibles (Gaussian03 et Molcas 7.0) pour la modélisation quantique de molécules ou réactions (accès aux propriétés moléculaires et aux paramètres thermo-cinétiques de réactions élémentaires) en phase gazeuse
- Bancs expérimentaux dédiés à la chimie homogène et hétérogène (particule-gaz)
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Des techniques analytiques variées et performantes (approches chromatographiques, méthodes spectroscopiques, diagnostics laser en lien avec Méol …).
Équipement utilisé :
- Le banc CHIP-LP
- Brûleur à flamme plate, implanté au PC2A, dédié à l'étude de la cinétique du système I/O/H
Partenariats
Universités :
- Université Coménius de Bratislava
- Université des Sciences et Technologies de Lille
Laboratoires :
- Laboratoire d’excellence CAPPA (Phlam, Lasir)
- Laboratoire physicochimie des processsus de combustion et de l'atmosphère (PC2A/UMR 8522 CNRS-Université Lille)