Comportement des radio-contaminants dans les confinements d’un réacteur à neutrons rapides refroidi au sodium en situation accidentelle

Dans le cadre de l’initiative « Generation IV », les conséquences d’un accident grave (AG) sur un Réacteur à Neutrons Rapides refroidi au sodium (RNR-Na) doivent être étudiées. L’interaction entre le coeur chaud et le sodium liquide peut engendrer une explosion de vapeur qui pourrait créer une brèche dans le système primaire. Le sodium liquide contaminé pourrait être ainsi pulvérisé dans l’enceinte de confinement. Pour évaluer les conséquences d'une telle situation accidentelle en cas de perte du confinement, il faut au préalable pouvoir prévoir l'évolution de la quantité et de la spéciation chimique des radionucléides dans cette enceinte.

Un des risques principaux d’un AG est la production d’aérosols contaminés dans le confinement suite à un rejet pulvérisé de sodium primaire. Étant pyrophoriques, les gouttes de sodium s’oxydent puis s’enflamment au contact de l’oxygène, dégageant une chaleur de combustion significative. En plus d’évaluer les conséquences de la montée en pression dans le confinement, il faut analyser l’évolution du comportement du sodium car celui-ci est non seulement activé et contaminé par les produits issus de la fission du combustible nucléaire mais également sous forme d’oxydes, très toxiques. Ces aérosols portent un risque radiologique car ils constituent un vecteur du transport (mais pas le seul) de radionucléides vers l’environnement en cas de problème avec le confinement. De plus les produits de fission (PF) sous forme volatile peuvent aussi réagir dans l'enceinte de confinement avec les aérosols de sodium et ainsi changer de forme physico-chimique.

L'objectif de cette thèse a donc été de proposer un code de calcul validé d'une grande partie des évènements du scénario de l'accident sur un RNR-Na depuis le feu de sodium dans l'enceinte de confinement jusqu'aux réactions entre aérosols de sodium et radio-contaminant (iode).

Dans un premier temps, nous avons développé le code NATRAC simulant les feux de sodium pulvérisé calculant ainsi la température et la pression dans l'enceinte mais également, et non réalisé dans la quasi-totalité des codes feux de sodium, la quantité d'aérosols produite durant un tel feu. Ce code a été validé grâce à différentes expériences reportées dans la littérature. Les calculs montrent que plus de la moitié du sodium pulvérisé dans l'enceinte de confinement (environ 60 %) est transformé en aérosols.

Dans une deuxième et troisième partie, nous avons développé la modélisation STARK basée sur le modèle de Cooper modélisant les transformations physico-chimiques des aérosols de sodium. Cependant, ce modèle n'a jamais été validé par manque de données expérimentales disponibles dans la littérature, notamment concernant le coefficient de diffusion des gaz au sein des aérosols. Nous avons réalisé nos propres expériences afin d'obtenir les données nécessaires pour déterminer la majorité des paramètres intervenant dans le modèle de Cooper. Cette étude expérimentale ESSTIA nous a permis de proposer une modélisation des transformations chimiques des aérosols de sodium améliorant le modèle de Cooper et qui soit plus robuste que les autres modélisations publiées dans la littérature.

La dernière partie de la thèse traite des interactions entre les aérosols de sodium (hydroxyde de sodium) et les PF (Iode). Pour cela, nous avons utilisé un code de calcul DFT (VASP) afin d'investiguer sur ces interactions. Ces calculs serviront à réaliser des calculs du terme source en prenant en compte le transport des PF par les aérosols de sodium.

L'ensemble des modélisations et données sera intégré dans le code de calcul de l'IRSN dédié à la simulation de la progression des accidents graves dans un RNR-Na et de leurs conséquences, ASTEC-Na.