Évolution des propriétés de confinement des roches-couvertures type argilite soumises à des fluides enrichis en CO2 : Impact des discontinuités naturelles et artificielles

Guillaume Berthe a soutenu sa thèse le 20 décembre 2012 à Orsay.

Ces travaux de recherche s’inscrivent dans le cadre des études de faisabilité du stockage du dioxyde de carbone en couches géologiques profondes, et portent plus particulièrement sur l’évolution des propriétés de confinement de roches-couvertures de type argilite, soumises à des fluides enrichis en CO2. Pour ce faire, les argilites de Tournemire (Aveyron, France) ont été utilisées comme roches analogues, après avoir identifié leurs possibles points de faiblesse vis-à-vis du stockage, à savoir leur minéralogie, la présence de fissures naturelles remplies de calcite et la présence d’interfaces ciment/argilite attendues au niveau des puits d’injection rebouchés. Le montage expérimental de type « diffusion à travers » a été adapté pour permettre d’estimer (i) la possible modification des paramètres de transport diffusif enregistrés, avant et après attaque acide, pour les différents traceurs radioactifs (tritium et chlore-36) et non-radioactifs (deutérium et bromure) utilisés pour caractériser les échantillons d’argilite de Tournemire et de pâte de ciment et (ii) l’évolution des compositions chimiques des solutions contenues dans les réservoirs amont et aval des cellules de diffusion au cours des attaques acides. Enfin, l’analyse des solides a été réalisée pour partie par MEB-EDS, μTomographie-X et DRX.

Tout d’abord, pour l’ensemble des échantillons étudiés, les valeurs des paramètres de transport déterminées avant attaque acide (coefficient de diffusion effectif et porosité) sont cohérentes avec celles de la littérature. En outre, il apparaît que tous les matériaux ont fortement réagi aux attaques acides. Ainsi, pour les argilites, les paramètres de diffusion associés aux traceurs anioniques ont augmenté jusqu’à un facteur deux, et ce, quelle que soit la proportion de minéraux carbonatés présents initialement dans les échantillons d’argilite. Les observations post-mortem ont permis l’identification d’une zone de dissolution des minéraux carbonatés en leur sein, mais son l’extension (400 μm au maximum) ne peut à elle seule expliquer l’importante dégradation des propriétés de confinement enregistrée. Seuls des phénomènes non observables à l’échelle d’investigation, tels des effets de digitation au sein du réseau poreux, pourraient en être à l’origine. Par ailleurs, les échantillons d’argilite recoupés par des fissures naturelles ont systématiquement développé des courts-circuits hydrauliques, qui peuvent s’expliquer par la mise en place d’un processus de chenalisation préférentielle au sein même de la fissure, comme observé au MEB-EDS et par μTomographie X. Par ailleurs, l’épaisseur des échantillons d’éprouvette de ciment et les volumes de solution acide mis en jeu dans nos expériences ont conduit à une amélioration des propriétés de confinement des matériaux cimentaires testés. Ceci est lié à l’apparition d‘une croûte de calcite d’environ 30 μm d’épaisseur, situé à l’avant d’une zone dedissolution, dont l’épaisseur est proportionnelle à la quantité d’acide en solution. Cette croûte imperméable, obstruant la porosité, serait responsable de la diminution des paramètres de diffusion,observée à l’échelle de l’échantillon, ainsi que le reproduisent les simulations numériques. Enfin, lesinterfaces ciment/argilites n’ont pas révélé de changement de leurs propriétés de confinement àl’échelle globale, la dégradation des argilites étant compensé par l’aggradation du ciment via laformation de cette croûte de calcite.