Impact d'un panache salin sur les propriétés de confinement de matériaux poreux naturels : approche expérimentale et numérique pour aller au-delà de la loi de Archie

​Ashish Rajyaguru a soutenu sa thèse le 22 octobre 2018 à Paris.

​Plusieurs pays tels que la France, la Belgique et la Suisse prévoient de confiner leurs déchets radioactifs de moyenne et haute activités à vie longue dans des installations souterraines sises au sein de formations argileuses profondes. Ces formations constituent en effet de très bonnes barrières ultimes contre la dispersion des radionucléides, de par leur grande capacité de rétention et leur très faible perméabilité. Néanmoins, la dégradation de certains colis de déchets devrait libérer d'importantes quantités de sels nitratés et sulfatés solubles. Ainsi, ces panaches salins en déséquilibre chimique avec l'encaissant devraient conduire à des phénomènes de dissolution/colmatage, faisant évoluer localement la structure porale de la roche argileuse. Aussi, pour estimer la performance de telles installations souterraines, l'évolution des propriétés de confinement de ces roches en réponse à ces processus physicochimiques se doit d'être étudiée, et ce, sur des échelles de temps et d'espace représentatives du stockage. Cela est réalisé à l'aide de codes couplés chimie-transport basés sur une approche continue, avec la définition de volumes élémentaires représentatifs (VER). Cependant, ces codes s'appuient pour leurs simulations sur des relations empiriques, telles la relation d'Archie, utilisée pour décrire l'effet de rétroaction de la chimie sur les propriétés de transport diffusif. De ce fait, il est primordial, avant les simulations long-termes de tester la robustesse de ces relations.

Dans ce cadre, le présent travail de thèse s'est intéressé au développement d'expériences de diffusion réactives pour estimer (i) l'impact de la précipitation de minéraux sur les propriétés de confinement de matériaux poreux “modèles” et (ii) la capacité des codes de chimie-transport à reproduire ce jeu de données expérimentales. La mise au point de ces expériences simplifiées a nécessité de se focaliser sur trois matériaux poreux « modèles », de la craie, de la kaolinite et de l'illite, choisis pour décrire une propriété spécifique des roches argileuses (charges de surface des argiles ou structure du réseau poreux). Par ailleurs, deux minéraux sulfatés, gypse et barytine, ont été sélectionnés comme minéraux susceptibles de précipiter car ils représentent deux extrêmes vis-à-vis de leur cinétique de précipitation et de leur solubilité. Dans un premier temps, les propriétés initiales de chaque matériau « modèle » ont été déterminées (distribution de taille de pores, coefficient de diffusion effectif (De) des traceurs de l'eau (HTO ou HDO) ou d'un traceur des anions (36Cl-)). La précipitation de la barytine a été étudiée sur les trois matériaux « modèles », tandis que celle du gypse uniquement au travers des échantillons de craie. Durant ces expériences de diffusion réactives, l'évolution des concentrations des réactifs dans les deux réservoirs enserrant l'échantillon poreux a été suivie, et, après un temps t, le 36Cl- et/ou les traceurs de l'eau ont été injectés dans le réservoir amont pour diffuser au travers des échantillons déjà impactés par la précipitation. En complément des essais de diffusion, des caractérisations des échantillons par micro-tomographie X (µCT) et par observation au Microscope électronique à Balayage (MEB) ont permis de préciser le rôle joué par la structure porale initiale du matériau « modèle » et celui des propriétés intrinsèques du minéral précipitant. Enfin, l'estimation de la robustesse des codes de chimie transport a été réalisée à l'aide de deux codes, HYTEC et CrunchTope, à l'aide de simulations 1D et 2D.