Spéciation et mobilité des éléments chimiques stables associés aux minéralisations uranifères : approches minéralogiques et modélisation géochimique

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Laboratoire d'accueil : Laboratoire sur le devenir des pollutions des sites radioactifs (LELI)
Date de début de thèse : janvier 2021
Nom du doctorant : Louise DARRICAU

L’uranium est un élément chimique qui a été exploité en France métropolitaine entre 1948 et 2001 afin de répondre au développement de l’énergie nucléaire. Son extraction a produit une grande quantité de matériaux miniers (résidus, stériles) dont certains d’entre eux présentent encore jusqu’à 75% de la radioactivité initiale du minerai. Au-delà des radionucléides, ce dernier peut contenir d’autres phases minérales porteuses d’éléments métalliques et métalloïdes (EMM) stables, tels que l’arsenic, le vanadium, le molybdène, le nickel ou encore le sélénium. La gestion des matériaux miniers et plus largement des anciens sites miniers est une problématique toujours actuelle qui n’a jusqu’alors été appréhendée qu’au travers de sa dimension radiologique. L’objectif de cette thèse est de combiner diverses analyses et expérimentations pour évaluer l’effet de la présence d’EMM sur la mobilité de l’uranium et inversement. En effet, ces mécanismes restent encore mal connus et le risque chimique lié aux minéralisation suranifères françaises encore peu étudié. La présence d’EMM peut influer sur l’impact environnemental d’un site via des réactions biogéochimiques complexes en interactions avec les radionucléides. Ils peuvent influencer la migration de certains éléments chimiques par des phénomènes tels que la sorption ou la précipitation. Il est donc important de s’y intéresser afin d’évaluer au mieux leurs importances dans la problématique de gestion des anciens sites miniers d’uranium français.

Ce travail se basera, en premier lieu, sur la caractérisation de sols et de sédiments issus de divers sites exploités pour l’uranium et dont la présence d’EMM est avérée. Au-delà de l’identification des phases porteuses de métaux, la détermination du mécanisme de piégeage des radionucléides et des EMM (co-précipité, adsorbé, complexé...) à l’échelle atomique (détermination de l’environnement atomique local des EMM) est fondamentale pour comprendre leur mobilité et/ou leur stabilité. Ainsi, l’utilisation des techniques d’analyses tels que la microscopie électronique à balayage, la microsonde de spectroscopie de rayons X à dispersion de longueur d'onde, le plasma à couplage inductif couplé à la spectrométrie d'émission optique ou à la spectrométrie de masse et la diffraction des rayons X, ainsi que des extractions chimiques sélectives. Ces analyses permettront d'identifier les produits complexes agissant comme des pièges secondaires pour l'immobilisation de l'uranium et les formes solides (spéciation) qui, au contraire, favoriseront son relargage.