Etude de la stabilité du barium et du zirconium dans UO2+-x par des calculs DFT

Titre de la revue : Physical Review B. Condensed Matter Volume : 77 N° : 184110 Date de publication : 14/05/2008

Le comportement du barium et du zirconium dans le combustible nucléaire est étudié au moyen de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Plus particulièrement, les énergies d'incorporation et de solution de Ba et Zr dans des pièges présent dans UO2 (lacunes, interstitiels, dilacune U-O et trio de Schottky) sont calculées en utilisant des pseudopotentiels PAW existant dans le logiciel Vienna ab initio simulation package (VASP). Les effets de corrélations électroniques sont pris en compte au moyen de l'appoche DFT+U. Nos résultats sont discutés en comparaison avec ceux obtenus avec les fonctionnelles standards ainsi qu'avec les données expérimentales disponibles. Pour les deux fonctionnelles utilisées, le zirconium est trouvé beaucoup plus soluble que le barium. Cependant, le site de solution le plus favorable depend du calcul des effets de corrélation, les différences entre calculs DFT+U et DFT sont plus prononcées pour Zr que pour Ba. Nous mettons en évidence que les processus de dissolution pour des phases plus complexes comme BaO, ZrO2, BaUO3, et BaZrO3 sont très sensibles au calcul correct des effets de correlations dans UO2.